高压均质化过程中突变孔口和金字塔形渐变孔口流动模式和局部应力研究

简介

      乳液具有广泛的应用范围。它们可以在化妆品[1]，化学[2]，药物[3]和食品工业[4]中用到。乳液的性质，如稳定性，流变行为和颜色取决于乳液的液滴尺寸和液滴尺寸分布（DSD）[5]。高压均质化（HPH）主要用于生产液滴小于1微米的乳液[6,7]。在此过程中，将具有大液滴的乳液预混物压缩至数百bar。然后，通过破碎单元使乳液松弛。在该单元中，产品流动的特征尺寸显著减小。这导致流速急剧增加。因此，液滴暴露于剪切和拉伸应力，湍流和空化行为中，这导致液滴破裂。尽管如此，几何或工艺参数对产生的液滴尺寸的影响仍然是正在进行的研究的焦点。因此，应该产生特定液滴尺寸的HPH过程的设计仍然主要基于经验知识[5,8-11]。因此，研究的重点是了解破碎单元的设计，工艺和材料参数如何影响局部流动模式，从而产生使液滴变形和破坏它们的局部应力[8,11,12]。

      该研究重点关注破坏单元的几何形状对局部流动模式和产生的应力的影响。以前的实验工作表明，即使几何形状的微小变化也会导致DSD的显著变化[13-15]。此外，CFD模拟显示，最小横截面前的伸长率取决于破碎单元的几何形状[16-18]。这些较高的伸长率可能是产生较小液滴的原因。然而，由于破坏单元的尺寸极小，CFD结果到目前为止还未得到证实。

      显微PIV（μ-PIV）提出了一种有希望的方法来验证这些结果。它是一种对流动无干扰的测量方法，可以对HDH工艺条件进行内部视图。在μ-PIV测量期间，拍摄许多具有小的示踪粒子的短时间间隔的双帧图像。将示踪颗粒添加到研究的流体中。用激光照射这些照片，以获得速度超过100m/s的清晰图像。图像被划分为8x8和256x256像素之间的小型查问域，在小型查问域中流体速度得到分析。每个查问域中的速度通过示踪粒子的行进距离和两个图像之间的时间间隔来计算。所有双图像的速度场是平均化的，因为在每个询问区域中并不总是有足够的示踪粒子来确定速度。这不能通过增加示踪剂颗粒浓度来解决，因为浓度受信噪比的限制。信噪比随着示踪粒子浓度的增加而降低。 HPH工艺中的流动模式已经使用这种测量方法成功测量，该方法使用简化的具有透光孔的破碎单元[19,20]。

实验部分

实验设置

       μ-PIV测量的实验装置如图1所示。使用含有示踪颗粒的乳液的连续水相测定流动模式。此装置无法使用分散的油相进行测量，因为油滴会导致错误的速度相关性。在其他实验中，我们测量了油水两相的μ-PIV。

      将连续相填充在加压容器（a）中。容器的最大压力为100bar。为了确保连续相的无脉动输送，使用氮气压力瓶对流体加压。用两个压力计监测破碎单元之前和之后的压力。入口压力在74bar和28bar之间变化。孔口之后的压力是孔口前压力的30％，其对应于Th≈0.3的托马斯数。这确保了无空化流动，这是无干扰μ-PIV测量的先决条件。最小横截面中的雷诺数大约为Re≈980。

       使用了两个不同几何设计的破碎单元（见图2）。主要区别是入口区域是急剧收缩（图2a）或金字塔形收缩（图2b）。它们由不锈钢制成，以确保耐压。通道采用旋转工具成型，并用光学级PMMA玻璃板密封。两种几何形状的最小横截面（正方形横截面）的直径为200μm，长度为1mm。测量平面在PMMA板下方100μm处。孔口（a）的构造从入口通道到孔口的急剧过渡，而孔口（b）具有角度为60°的金字塔形过渡区域。

图1. 实验装置：a)压力储罐，b)氮气压力瓶，c)透光孔，d)用于调节背压的阀门

图2. 孔口入口通径最小截面宽度和高度均为200μm，长度为1mm，入口和出口通径的宽度和高度均为2mm；(b)从通道到孔口的急剧过渡；(c)角度角度为60°的金字塔形过渡；两个通道的流量从左到右。 [22]

µ-PIV测量

       使用双脉冲Nd:YAG激光器（Litron Lasers的Nano S 30-15，Rugby，Great Britain）作为光源照射颗粒。激光器以8Hz的频率操作并且衰减到32mJ /脉冲，波长为532nm。两个激光脉冲之间的时间在0.2和1.0μs之间变化，这取决于流体的速度。用PIV专用倒置荧光显微镜（Dantec HiPerformance Microscope，Skovlunde，Denmark）进行测量。使用具有10倍放大率和NA = 0.22的数值孔径的物镜（C PLAN，Leica Microsystems Wetzlar GmbH, Wetzlar，Germany）来拍摄平面图像。此外，使用具有0.5倍放大率的相机适配器。这导致5倍的总放大率。使用具有12位分辨率和2048×2048像素的CCD相机（FlowSense 4M相机套件，Dantec  Dynamics, Skovlunde,  Denmark）来捕获双重图像。测量区域的尺寸为3×3mm，并且对应于每像素1.5μm的空间分辨率。使用[23]中描述的后处理程序来增强信噪比并减小相关深度（DOC）。考虑到双帧图像中粒子的移动，使用来自Dynamic Studio 3.4（Dantec Dynamics，Skovlunde，Denmark）的多次通过互相关算法来计算询问区域中的速度。所使用的分析方法的详细描述可以在[20]中找到。在异常值检测和消除之后，对747个速度场进行平均。使用MATLAB 中的脚本计算剪切和伸长应力，假设固定流动存在。计算每个载体与其相邻距离在20μm距离内的剪切和伸长梯度，并在5×5个询问区域上取平均值。

测量结果

       所测量的孔的速度分布如图3所示，从图中可以看出入口处的速度很小，其值小于10m/s。急剧过渡孔的最小横截面中的最大速度为90m/s，而具有金字塔形入口的孔中的最大速度为65 m/s。由于无滑移条件，在最小横截面中，壁附近的速度降低到0 m/s。最大速度的差异可能是由于生产中的不准确造成的。对具有金字塔形入口的孔口的调查显示，通道在z方向上指定为更深。这将导致不同的最小横截面。

       由于入口几何形状的变化，速度分布的差异也导致剪切速率γ和伸长率ε的显着差异，分别如图4和图5所示。

图3. 雷诺数Re=980时急剧过渡的孔口（a）和金字塔形孔口（b）中的平均速度场

图4. 使用雷诺数Re=980时急剧过渡（a）和金字塔形（b）孔口速度场计算的剪切速率

图5. 使用雷诺数Re=980时急剧过渡（a）和金字塔形（b）孔口速度场计算的伸长率

关于测量结果的更多信息请参考文献[22]

参考文献

[1] Breuer, M. M., Applications in the Cosmetical Industry, in:, Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim, Germany 2000.

[2] Heusch, R., Emulsions, in:, Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim, Germany 2000, p. 413.

[3] Davis, S. S., Hadgraft, J., Palin, K. J., Medical and pharmaceutical applications of emulsions. Encyclopedia of emulsion technology 1985, 2, 159–238.

[4] Walstra, P., Making emulsions and foams: An overview, in:, Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim, Germany 2000.

[5] Walstra, P., Formation of Emulsions, in: Mieth, G. (Ed.), P. Becher: Encyclopedia of Emulsion Technology, Volume 1 Basic Theory, Vol. 28, 1984.

[6] Schultz, S., Wagner, G., Urban, K., Ulrich, J., High-Pressure Homogenization as a Process for Emulsion Formation. Chem. Eng. Technol. 2004, 27, 361–368.

[7] Tesch, S., Schubert, H., Droplet Deformation and Disruption during the Emulsification in a High-Pressure Homogenizer with an Orifice Valve. Chemie Ingenieur Technik 2001, 693.

[8] Stang, M., Schuchmann, H., Schubert, H., Emulsification in High-Pressure Homogenizers. Eng. Life Sci. 2001, 1, 151.

[9] Phipps, L. W., Homogenizing valve design and its influence on milk fat globule dispersion: II. High rate of flow (1000 1 h-1, 6000 < Re < 15000). Journal of Dairy Research 1982, 49, 317–322.

[10] Phipps, L. W., The fragmentation of oil drops in emulsions by a high-pressure homogenizer. Journal of Physics D: Applied Physics 1975, 448.

[11] Floury, J., Desrumaux, A., Lardières, J., Effect of high-pressure homogenization on droplet size distributions and rheological properties of model oil-in-water emulsions. Innovative Food Science & Emerging Technologies 2000, 1, 127–134.

[12] Budde, C., Schaffner, D., Walzel, P., Drop Breakup in Liquid-Liquid Dispersions at an Orifice Plate Observed in a Large-Scale Model. Chem. Eng. Technol. 2002, 25, 1164–1167.

[13] Aguilar, F., Köhler, K., Schubert, H., Schuchmann, H. P., Herstellen von Emulsionen in einfachen und modifizierten Lochblenden: Einfluss der Geometrie auf die Effizienz der Zerkleinerung und Folgen für die Maßstabsvergrößerung. Chemie Ingenieur Technik 2008, 80, 607–613.

[14] Ramamurthi, K., Nandakumar, K., Characteristics of flow through small sharp-edged cylindrical orifices. Flow Measurement and Instrumentation 1999, 10, 133–143.

[15] Wibel, W., Untersuchungen zu laminarer, transitioneller und turbulenter Strömung in rechteckigen Mikrokanälen, Vol. 2009, Karlsruhe 2009.

[16] Håkansson, A., Innings, F., Revstedt, J., Trägårdh, C. et al., Estimation of turbulent fragmenting forces in a high-pressure homogenizer from computational fluid dynamics. Chemical Engineering Science 2012, 75, 309–317.

[17] Steiner, H., Teppner, R., Brenn, G., Vankova, N. et al., Numerical simulation and experimental study of emulsification in a narrow-gap homogenizer. Chemical Engineering Science 2006, 61, 5841–5855.

[18] Nagel, W. E., Kröner, D. B., Resch, M. M., Kissling, K. et al. (Eds.), Numerical Investigation on the Deformation of Droplets in High-Pressure Homogenizers: High Performance Computing in Science and Engineering '10, Berlin, Heidelberg, Springer Berlin Heidelberg, 2011.

[19] Kelemen, K., Crowther, F. E., Cierpka, C., Hecht, L. L. et al., Investigations on the characterization of laminar and transitional flow conditions after high pressure homogenization orifices. Microfluid Nanofluid 2015, 18, 599–612.

[20] Kelemen, K., Gepperth, S., Koch, R., Bauer, H.-J. et al., On the visualization of droplet deformation and breakup during high-pressure homogenization. Microfluid Nanofluid 2015, 19, 1139–1158.

[21] Preiss, F. J., Bisten, A., Karbstein, H. P., Experimental Setup with a) pressure vessel, b) nitrogen pressure bottle, e) optical accessible orifice, g) valve to apply back-pressure, 2018.

[22] Bisten, A., Rudolf, D., Karbstein, H. P., Comparison of flow patterns and droplet deformations of modified sharp-edged and conical orifices during high-pressure homogenisation using µPIV. Microfluid Nanofluid 2018, 22, 607.

[23] Rossi, M., Segura, R., Cierpka, C., Kähler, C. J., On the effect of particle image intensity and image preprocessing on the depth of correlation in micro-PIV. Exp Fluids 2012, 52, 1063–1075